寿恒讲座第241讲 韩宇教授 阿卜杜拉国王科技大学

发布:2019-10-19 14:33       作者:admin       浏览量:53    来源:

报告题目:甲烷芳构化催化剂Mo/ZSM-5的活性位点与失活原因

报告时间:2019年10月24日上午10:00-11:00

报告地点:存中10楼报告厅

报 告 人:韩宇 教授    阿卜杜拉国王科技大学

个人简介:

韩宇,现为沙特阿卜杜拉国王科技大学教授。研究领域包括纳米孔材料的合成及应用、多相催化、气体分离、电子显微镜弱光成像技术等,主要研究专长包括复杂结构孔材料、低维和分级异质结构金属材料的设计合成和显微结构表征,以及在非均相催化中的应用;超低剂量电子显微技术的发展以及在电子束敏感材料结构研究中的应用。迄今为止,韩宇教授总共发表学术论文200余篇,其中包括权威期刊如NatureScienceNat NanotechnolNat ChemNat MaterNat CommunJACSAngewante ChemieAdvanced Materials等,总引用次数约17000H-index62。韩宇教授2004年被麻省理工学院《科技评论》杂志评选为百名青年发明家,2006年获新加坡青年科学家奖;2008年获Thomson Reuters Research Fronts Award (汤姆逊研究前沿奖)2016年被评为中国教育部长江学者讲座教授。

报告摘要

世界范围内储存着丰富的天然气资源,其主要成分为甲烷。Mo/HZSM-5为催化剂的甲烷无氧脱氢芳构化反应(MDA)因产物选择性高、易分离、附加值高且过程安全无污染的特点成为天然气直接转化和利用的方法之一。但该反应平衡转化率低(~12%),尤其是活泼的芳烃类产物易发生聚合形成积碳造成催化剂快速失活,严重制约了其工业化发展的脚步。尽管已有很多基于光谱学和波谱学的研究,关于Mo/HZSM-5的活性位点的本质、物理位置、以及催化剂失活原因尚有很多争议和不明确之处:比如Mo/HZSM-5是单功能催化剂还是双功能催化剂?H-型分子筛在反应中的作用?Mo物种在反应过程中的演变过程?普遍认为是活性中心的MoCx物种的化学状态,尺寸和位置?为什么HZSM-5晶体的大小对于催化剂寿命有显著影响? 有无可能通过设计合成获得长寿命的催化剂?

我们通过高分辨电子显微成像结合一系列的对照催化实验的数据,对上述一系列问题给予研究。我们的研究表明,分子筛载体的骨架铝(酸性位点)是促使MoO3以原子级别分散在10元环孔道中的驱动力。原子级别分散的MoO3具有高的活动性,在反应初期(诱导期),它们与CH4反应生成MoCx物种。在小的ZSM-5晶体做载体的体系,MoCx物种主要位于晶体表面,以particles的形式存在;在大的ZSM-5晶体做载体的体系,MoCx物种主要位于10元环孔道内,以clusters的形式存在。两者都具有催化活性,但前者更易于积碳导致失活。我们的结果显示分子筛载体的晶体尺寸决定了催化剂失活的机理。我们通过二次合成策略对晶体外表面的MoCx物种及时加以保护,使得纳米尺寸的Mo/HZSM-5的活性寿命延长了10倍,甚至可以远超过微米尺寸的Mo/HZSM-5的寿命。

 


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